近日,郑州大学河南先进技术研究院在解决高能量密度硅基负极体积膨胀瓶颈问题的研究中获得新进展。硅基负极的高储锂容量有助于实现高能量密度,但也面临着体积膨胀率大的难题,影响了循环稳定性和导电性。不同于以往限制硅基颗粒粉碎的策略,本研究反其道而行之,利用硅锂化体积膨胀的应力,激活单壁碳管(SWNTs)与锂化硅团簇之间发生的“力学-化学”界面耦合反应,原位锚定粉化硅团簇。
研究表明,单壁碳管在硅锂化膨胀的应力作用下,会产生超过14%的拉伸应变,有效提升缺陷处C原子的活性,增强其与锂化硅的相互作用。同时,在Li原子的桥接作用下,界面上的Si能够与sp3碳形成稳定的Si-C键。该“力学-化学”界面耦合作用既能增强单壁碳管对于粉化硅基团簇的吸附,同时所吸附的硅基团簇还可以剥离碳管,促进离子在碳管之间的传输。研究显示,仅添加1 wt.%的SWNTs,石墨/SiOx复合负极即可实现远超商业石墨负极的实际性能。该项研究从行业痛点出发,丰富了对应变诱导界面反应的认识,为稳定合金化或转化反应电极的性能提供了新思路。
相关成果以“What is the real origin of single-walled carbon nanotubes for the performance enhancement of Si-based anodes?”为题发表在国际权威期刊《Journal of the American Chemical Society》上。论文共同一作是材料学院研究生王浩霖和河南先进技术研究院晁云峰,共同通讯作者是先进技术研究院崔鑫炜和材料学院陈加福两位老师。郑州大学是唯一通讯单位。该项研究得到了河南省重点研发专项、国家自然科学基金以及河南克莱威纳米碳材料有限公司的支持。
文章链接:https://doi.org/10.1021/jacs.4c01677