近日，郑州大学化学学院臧双全教授课题组在原子级精确的金属纳米团簇催化剂制备以及电催化还原反应研究方面取得了一系列重要进展，在国际重要顶级期刊《Angewandte Chemie International Edition》连续发表题为“Ligand-Shell Engineering of a Au28 Nanocluster Boosts Electrocatalytic CO2 Reduction”， “Mediating CO2 Electroreduction Activity and Selectivity over Atomically Precise Copper Clusters”和“Electropolymerization of Metal Clusters Establishing a Versatile Platform for Enhanced Catalysis Performance”的原创性研究论文。论文的第一作者分别为博士研究生王杰、硕士研究生刘丽娟以及博士研究生王一曼，通讯作者均为臧双全教授。郑州大学化学学院为论文第一作者单位和通讯单位。

金属纳米团簇具有高催化活性，是一类电催化反应的理想催化剂。原子级精确的金属团簇由于可以提供合适的研究平台，因此在原子水平上利于关联其结构和催化行为。但因合成方面的挑战，目前仍然缺乏对具有明确组成和结构的金属团簇异构体在电催化CO2还原反应方面的研究。臧双全教授研究团队近期成功合成了一对具有相同金属内核、不同界面层配位原子的Au28团簇异构体，以及利用配体工程策略制备了一对具有不同内核构型的Cu8团簇异构体。电催化反应研究结果表明，界面层配位原子以及内核构型的改变均对电催化CO2还原的活性和选择性产生了显著的影响。同时，原子级精确金属团簇模型阐明了结构和催化性能之间的相关性，为设计高效的金属电催化剂具有重要指导意义。此外，针对离散型金属团簇在催化过程中的结构不稳定性，研究团队设计合成了一系列咔唑基有机配体保护的金属纳米团簇，并将其作为前驱体，通过采用一种全新的、普适性的团簇电聚合策略，制备了一系列催化性能和稳定性能显著提升的聚团簇杂化材料。这种团簇电聚合策略为在各个领域制备高活性和高稳定性的金属纳米团簇基催化剂开辟了新的机遇。

以上研究得到了国家自然科学基金重大研究计划重点支持项目、国家杰出青年科学基金。

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https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202207492

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202205626

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202114538